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玻璃和非晶态固体的相关性

发布时间:2016/4/29

在狭义和广义玻璃定义中均提到非晶态固体和无定形物质。为了给玻璃一个确切的定

义,首先要给非晶态固体(non-crystalline solids)和无定形(amorphous)下一个定义。非 晶态是否就是无定形态,学术界也有不同的看法,有人认为非晶态就是无定形态或玻璃态 (glassy),三者是等同的,如《中国大百科全书(物理卷)》就认为非晶态材料也叫无定形 材料或玻璃材料。日本作花济夫也认为英语中非晶态为amorphous,是无定形的意思,把非 晶态规定为不具有特定形状的固体,是原子不规则排列固体物质的俗名,是与原子规则排列 晶体相反的结构状态。有的学者则认为三者应该是有所区别的。

全民彩开户 按贝尔塔(Balta)的看法,无定形指组成质点具有完全无序的杂乱无章排列的固体。 从势能来讲,由蒸汽冷凝而得到的无定形态物质,其结构排列的混乱程度比玻璃要大得多, 势能要高很多。

Weyl和Marboe用势能剖面来表示晶体、玻璃态和无定形物质的区别。势能剖面指固 体表面到内部不同部位一定体积单元内原子数总势能的变化与球心到表面距离所作的图形。

图1-1即为不同有序度结构的势能剖面图,由曲线a可知理想 晶体由于具有严格周期重复的结构特征,整个晶格中相同体 积单元总势能,各处是应相同的,所以势能为一直线。实际 晶体中存在各种缺陷,且缺陷处的内能(如空位能、应变能 等)比别处大,因此势能剖面曲线上出现一些高位能峰。

玻璃态物质(曲线c、d)的势能均比晶体高,说明玻璃 态比相应的晶体具有较高的内能,处于介稳态。淬火玻璃与 退火玻璃相比,退火玻璃结构趋于平衡,故势能比淬火玻璃 低。用蒸汽冷却形成的无定形物质(曲线e)势能最高,反映 出极端的无序结构,而且能量上不稳定程度很大,只要加热 到稍高于其蒸汽凝聚的温度就会产生结晶。

Ray则将按照固体保持其自由能的高低,分为四类:

①蒸汽沉积形成的非晶态固体,由于剧烈冷却,其自由 能保持最高;

②由于玻璃是由液体快速冷却而保持其自由能,因此是一种中间类型的非晶态固体;

③由液体(溶液)制成的干凝胶,保持相应的化学势能;

④无定形化的固体,通过中子轰击、机械作用和接近正常温度下反应作用而得到。

此四种非晶态固体结构的有序程度,从①〜④依次增大,即蒸汽沉积的非晶态固体有序

结构的势能分布图 一理想晶体;b—有缺陷的实际晶 体;c一经退火的玻璃;d—及冷 法制备的玻璃;e—由蒸汽冷 凝形成的无定形物质

程度最小,而无定形化的固体有序程度最高。

X射线衍射是研究结构的普遍方法,可以明显地观察到晶体和非晶体的区别,图1-2为 气体、液体、玻璃及晶体的X射线衍射强度随衍射角度变化的分布曲线。晶体由于原子排 列有规则,构成一定间隔的晶面,X射线衍射就形成尖锐的峰,如图1-2所示。气态的原子 位置互不相关,其散射峰与单个原子散射相似,散射峰之间干涉并不存在结构,因而没有衍 射峰,成为平滑的曲线。液态与非晶态固体的原子结构不会像气体那样完全混乱无规,在原 子间必须有化学键的约束。一个原子在近邻形成原子团,在某种意义上相应于晶体的单胞, 虽然在原子团内的键长和键角并不能是唯一确定值,而是呈一定的数值分布,在这种分布限 度范围内,原子团仍可在整个非晶点阵范围内作无穷多次重复的单元,与晶体中单胞不同, 这种重复并不具有周期性,在每一次重复时,特征结构的原子团取向并不相同,因此在小散 射角处表现明显的结构特征曲线,衍射图上出现了宽幅的峰,反映近邻原子位置间的相关 性,但不像晶体峰那样尖锐。液态与非晶态固体相比,流动性大,无序性更大一些,反映在 衍射曲线上峰比非晶态固体更为光滑。

对于同一成分物质形成晶态和玻璃态的X射线衍射曲线,如图1-3所示。由图1-3看 出,石英晶体在如=23°出现尖锐峰,是有规则排列的原子散射X射线而产生的衍射峰。而 石英玻璃和硅胶在加=23°附近出现宽幅的弥散峰,这是由于原子排列不规则,在相距某种 距离存在的原子对产生X射线,给出宽幅的弥散峰,在这种宽幅的弥散峰是玻璃和非晶态

全民彩开户 第1章玻璃的特性和品种5

物质的特征。 • 1

Prins和Stevels认为用原子径向分布函数RDF(r)可表征物质的有序程度。原子径向

分布函数是实验中获得某物质的衍射强度曲线,经过傅里叶变换而换算成围绕某一参考原子

(或中心原子)的径向分布函数;换言之,取固体中任意原子作为原点为r到r + dr的球壳

中原子的平均数目,然后对每个原子平均,所得的数目为iTrPVddr或者hZVr),这就

是原子径向分布函数。原子径向分布函数有时还用简约径向分布函数G(r)和配对分布函数

g(r)来表7K,艮P

G(r) =47rr[/o(r) —p0~]

Po

式中G(r)——简约分布函数;

;^<r)—

(1-1)

(1-2)

r

/IV

r

Po

配对分布函数;

数密度,表示以某原子中心为原点时,距离原点「处单位体积的原子数。 对于玻璃态物质,取不同的原子中心为原点,得到的数密度值会不同;因 此取统计平均值Mr),即依次选择各个原子中心为原点,将所得到距离原 远处单位体积中原子数相加,再用所选原点数去除,就得到“r); 平均数密度,即r从零至无穷大范围内的平均值。

全民彩开户 图1-4为气态、液态、玻璃态和晶态的RDF对r的曲线,即径向分布函数曲线,曲线 峰对应值就是原子间的距离,表示物体内部在r处,相对于参考原子一个周期重复,这是X 射线与原子内电子云作用的结果,也说明峰值所对应r处电子云密度最高,相当于找到了原

子。图1-4中的(a)为晶态,因原子排列严格按周期 重复而形成等值的峰和相同的峰间距;(b)为玻璃态 开始有对应晶体位置的峰,随半径r的增大,曲线上 峰数迅速减少,且峰值降低,经过短距离后,曲线就 变平,说明只存在近程有序和远程无序;(c)为液 态,与玻邊态(b )对比,液态的无序性增力口; (d)为气态,原子排列均为无序。

根据以上的势能、位能、X射线衍射曲线和径向 分布曲线,道格拉斯(Douglas)给非晶态固体下的 定义为“非晶态固体是这样一类物质,它们中原子虽 然也像晶体那样相互靠近,但原子的排列并不像晶体 中那样有规则,只不过具有液体那样的近程有序性, 却像晶体那样能保持自己的形状”。泽伦(Zalle)认 为非晶态固体在结构上与晶态固体本质的区别是非晶 态固体不存在长程有序,没有平移周期性。参照国内 外学者编写非晶态固体材料的专著中给非晶态固体材 料的定义,归纳起来有两点:首先是结构上只存在微 区域内的短程有序,近邻和次近邻原子的键合(如配 位数、原子间距、键角、键长等)具有一定的规律 性,而没有任何长程有序;其次是当温度连续升高时,在某个很窄的温度区域内会发生明显 的结构相变,是一类亚稳材料。

玻璃相比,非晶态固体的范围比玻璃更为广泛,可分为:

①玻璃;

②凝胶、硅胶、硅矾土;

③非晶态半导体,包括非晶化合物半导体,非晶元素半导体;

④非晶态超导体;

⑤无定形碳,包括玻璃碳、炭黑、碳膜;

⑥非晶态金属——类金属合金。

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